최근, 지구온난화와 대기오염 같은 대기환경문제가 전 세계적인 틀 속에서 거론되고 있다. 대기 중에 방출된 화합물 가운데 이산화황(SO2) 등 직접 인체에 유독한 것은 국지적인 대기오염으로서 문제가 되지만, 그것들 대부분은 반응성이 높아 비교적 단시간에 대기에서 제거된다. 한편 인체에 직접 해를 주지 않더라도, 대기에서 제거되는 과정이 없는 프레온가스나 대기의 제거 과정 용량을 웃돌아 방출되는 이산화탄소 등은 전 세계적으로 대기 중 농도가 점차 증가하고 있다. 또, 지구온난화가 진행되면서 국지성 호우 등 기상 재해 발생 빈도가 증가하고 있는데, 이런 대기 현상에도 대기 중의 수증기 농도가 크게 관여하고 있다.
단기적 기상 예측과 장기적인 기후 예측을 위해서는 슈퍼컴퓨터 등을 이용한 수치 예측 모델이 활용되고 있다. 하지만 이것들의 계산 정밀도와 분해능이 아무리 높아져도, 초기값인 실제 수증기량 등의 데이터가 바르지 않으면 올바른 예측은 불가능하다. 또한, 지구 대기가 대류하여 순환하는 성질 때문에 지표 부근의 데이터만으로는 부족하다.
여기서는 지표 부근에서 상공까지 대기 중의 미량 기체 농도를 높이 방향으로 분해하고 원격으로 정확하게 계측할 수 있는, 레이저광을 이용한 측정 장치인 라이더에 대해서 해설한다.
대기 중의 미량 기체란
지구의 대기는 고도 약 8km(극지역)~18km(적도지역) 이하의 대류권이라 불리는 영역에 지구 대기의 전체 질량의 약 80%가 모여 있으며, 대기 현상은 주로 이 영역에서 일어난다. 그 위의 고도 50km 부근까지는 성층권이라 불리며, 오존층이 있다.
지구 대기는 많은 기체 분자의 혼합가스이다. 표 1은 전형적인 대류권 대기의 조성을 나타낸 것이다. 기체의 조성(성분의 양)을 나타내는 데에는 일반적으로 체적혼합비가 사용된다. 체적혼합비는 전체 분자 수에서 차지하는 대상 분자의 비율로, 단위는 무차원이며, %(10-2), ppm(10-6), ppb(10-9) 등을 이용하여 나타내는 경우가 많다. 수용액 등에 이용되는 중량 혼합비와 구별하기 위해 ppmv, ppbv 등 체적을 나타내는 v를 붙이는 경우도 있다. 혼합비는 상대적 비율이지만, 기체 성분의 분자수를 몇 밀도(단위 체적당 분자 수)로 나타내는 경우도 있다.
▲ 표 1 전형적인 대류권 대기의 조성
체적 혼합비는 수증기를 제외한 건조 대기에 대한 각 성분의 체적비이다.
질소와 산소의 대기화학 반응은 별로 활발하지 않고, 그 비율이 다른 기체에 비해 압도적으로 크기 때문에 그것의 혼합비는 시간과 장소에 관계없이 거의 일정하다. 표 1의 비활성 가스로 불리는 성분은 다른 원자와 거의 반응하지 않기 때문에, 이것들의 혼합비는 시간과 장소에 상관없이 거의 일정하다. 이에 대해 혼합비 변동이 가장 큰 것은 수증기이다. 수증기는 지구 대기가 존재하는 기온, 기압 조건에서 다른 분자가 거의 기체 상태인 반면, 고체(얼음), 액체(물), 기체(수증기)의 3상 사이를 상전이한다. 이 변화가 실제 대기 현상에 큰 영향을 미치고 있다.
수증기를 제외한 주요 성분인 질소, 산소, 아르곤의 혼합비를 합하면 거의 100%가 되므로 이를 ‘건조 대기’라고 하며, 그 이외의 기체를 ‘미량 기체’라고 일반적으로 부른다. 미량 기체의 혼합비라고 할 경우에는 수증기를 제외한 건조 대기에 대한 비율을 가리키는 것이 일반적이다.
온실가스 가운데 이산화탄소, 메탄, 일산화탄소는 대기 중에서의 반응성이 낮고 수명이 길기 때문에 주로 발생원과 소실처의 공간적 분포, 수송과 확산의 영향을 받는다. 오존은 반응성이 높고 태양광에 의한 대기 빛 화학반응도 일으키기 때문에 대기 중에서 생성·소멸 반응을 반복함과 동시에 대기 운동에 의한 수송의 영향을 받기 때문에 계절적인 변동이 크다.
미량 기체는 혼합비는 적지만, 이산화탄소 등 온실가스는 적외선을 잘 흡수하기 때문에 기후 변화에 기여하고, 수증기는 대기 현상에 크게 관여한다. 또한, 공간 분포와 시간 변동도 있기 때문에 그 실태를 정확하게 계측하는 것이 지구 전체의 동태를 파악하는 데 중요하다.
미량 기체의 원격 계측 방법
미량 기체의 농도를 측정하는 방법은 직접 샘플링하여 측정을 하거나, 원격 계측을 한다. 현재는 빛 흡수를 사용한 계측법이 많이 이용된다. 기체에는 그 분자 특유의 분자 진동·회전 흡수 스펙트럼이 주로 적외선 영역에 있으며, 이 파장의 빛 흡수를 측정하면 기체 농도를 계측할 수 있다. 이 방식을 흡수분광법이라고 한다.
흡수되는 빛의 세기와 분자 농도 사이에는 람베르트-비어 법칙이 성립되며, 빛 투과율의 역수의 대수를 취한 흡광도 A와 분자밀도 N의 관계는 다음 식으로 나타낼 수 있다.
여기서 I0, I는 입사광, 투과광 강도, σ은 흡수 단면적, L은 빛이 투과하는 기체층의 길이이다.
이것을 원격 계측에 이용한 계측법의 예로서 온실가스 관측기술 위성 GOSAT에서는 태양광을 광원으로 하여 대기 빛의 흡수 스펙트럼을 푸리에 변환분석기(FTS)라 불리는 장치로 측정화해 이산화탄소와 메탄 농도를 구하고 있다. 이는 태양광이라는 연속 스펙트럼 광을 광원으로 하여, 수광 측에서 스펙트럼을 분해하고 흡수 스펙트럼을 측정해 기체 농도를 측정하는 방법이다. 이 경우, 광원인 태양광을 이용할 수 있는 낮 시간으로 관측이 한정되어 대기권 전역의 적분값으로서의 농도밖에 측정할 수가 없어 수동적(passive) 광계측법이라고 부른다.
이에 대해 별도의 광원을 준비하여 흡수를 측정하는 방법을 능동적(active) 광계측법이라고 한다. 광원은 램프 또는 레이저광을 사용한다. 광원과 수광기를 마주보게 배치한 것은 차분 흡광 분광법(DOAS)라고 한다. 이 방식은 광원 설치 장소를 선택함으로써 수평 방향 등의 기체 농도 계측이 가능하게 되지만, 광원에서부터 수광기까지의 평균 농도를 측정할 뿐이므로, 시간 분해능은 높일 수 있지만, 거리(공간) 분해능을 얻기 위해서는 다수의 광원 또는 수광기를 배치할 필요가 있어 현실적이지 않다. 거리 분해능을 얻을 수 있는 기체 농도의 레이저 원격 계측법으로는 라만 라이더와 차분 흡수 라이더(DIAL)가 실용화되었다. 이것에 대해서는 후술한다.
라만 라이더
라만 산란은 산란 단면적이 작은데도 불구하고, 진동 준위를 이용하여 각종 대기분자 농도 정보를 얻을 수 있기 때문에 라만 라이더로서 널리 이용되고 있다. 라만 라이더는 분자의 흡수선을 이용하는 차분 흡수 라이더에 비하면, 레이저의 절대 파장과 그 선폭, 안정성 요구가 낮기 때문에 이용하기 쉬운 시스템이다. 그림 1은 라만 라이더의 구성도이다.
▲ 그림 1 라만 라이더의 구성도
스펙트럼을 변별하는 분광기와 1파장 레이저의 단촐한 구성이 특징이다.
라만 산란강도는 파장이 짧을수록 커지기 때문에 레이저에는 주로 자외선 영역 레이저가 이용된다. 수광기로서는 분광기나 간섭 필터를 이용한 분광 광학계가 필요하다. 주로 간섭 필터를 사용하는 방법과 알레형의 수광면을 가진 광전자 증배관과 분광기를 이용한 고감도 멀티 스펙트럼 검출기를 이용하는 방법이 있다.
우리는 대형 분광기를 이용한 고분해능 멀티 스펙트럼 검출기를 이용하여 파장, 분해 능력을 전환함으로써 다목적으로 이용할 수 있는 라만 라이더를 개발했다. 레이저의 송신파장을 354.7nm로 하여 실제 대기의 라만 산란 스펙트럼을 측정한 예가 그림 2이다. 각 분자 고유의 파장 전환한 라만 산란 스펙트럼을 동시에 관측할 수 있다. 여러 개의 분자를 하나의 레이저로 동시에 관측할 수 있는 것이 특징이다. 질소의 혼합비는 거의 일정하므로 질소 신호를 기준으로 각 성분의 비를 구함으로써, 중간 감쇠 등의 영향을 받지 않고 혼합비를 직접 구할 수 있다. 다만 신호 강도가 약하기 때문에 고출력 레이저가 필요한 것이 최대 약점이어서 수증기 같은 혼합비가 큰 물질의 검출에는 이용되고 있지만, 혼합비가 낮은 이산화탄소 등의 검출은 상당히 어렵다. 또한, 태양광 노이즈의 영향을 받아 낮 동안에 관측하는 것은 더 곤란하다.
▲ 그림 2 라만 라이더에 의한 실제 대기의 라만 산란 스펙트럼 측정 예
(송신파장은 354.7nm)
각 분자의 고유 파장 변환한 라만 산란 스펙트럼이 동시에 관측된다. 여러 개의
분자를 하나의 레이저로 동시에 관측할 수 있는 것이 특징이다.
차분 흡수 라이더의 원리
차분 흡수 라이더(DIAL : Differential Absorption Lidar)는 흡수 분광법을 라이더에 적용해 거리 분해능을 부여한 기체 농도 측정 방법이다. 에어로졸이나 대기 구성 분자에 의한 산란과, 레이저광이 산란되는 곳까지 왕복하는 동안에 받는 측정 대상 분자의 흡수를 이용한다. 측정에는 측정 대상의 흡수가 강한 on 파장(λ on)과 흡수가 약한 off 파장(λ off)의 레이저광을 번갈아 조사한다. DIAL 원리도와 모식적인 on 파장과 off 파장 신호는 그림 3과 같다. on 파장의 수신 신호는 off 파장의 수신 신호에 비해 감쇠가 커서, 이 두 파장의 신호 차이를 해석하면 측정 대상 분자의 농도 분포를 구할 수 있다. 라만 라이더에 비해서 산란강도가 강하기 때문에 소형 장치에 운용할 수 있다.
▲ 그림 3 차분 흡수 라이더(DIAL)의 원리도
흡수가 강한 on파장(λon)과 흡수가 약한 off파장(λoff)의 두 파장의 레이저광을 번
갈아 조사한다. on파장의 수신 신호는 off파장의 수신 신호에 비해 감쇠가 커서,
이 두 파장의 신호 P의 차이를 해석함으로써 거리 R별로 측정 대상 분자의 농
도 분포를 구할 수 있다. 라만 라이더에 비해서 산란강도가 강하기 때문에 소형
장치에서 운용할 수 있다.
DIAL에서는 측정 대상 분자의 흡수선이 적당한 강도일 것, 측정 대상 이외의 대기 구성 분자의 흡수가 작을 것, 또한 대기로부터 충분한 후방 산란광을 얻을 수 있을 것이 측정 조건이다.
on 파장과 off 파장에 대한 2개의 라이더 방정식을 이용하여 관측 데이터로부터 오존 농도의 고도 분포를 계산하는 식을 도출한다. 각각의 파장 거리 r[m]에 대한 라이더 방정식은 다음과 같다.
여기서, 첨자 on과 off는 on 파장과 off 파장에 대한 양을 나타내고, γ는 레이저 1펄스당 수신 광자수[/pulse], C는 장치 상수[m3/pulse], β은 후방 산란계수[m-1], n은 측정 기체의 분자 수밀도[m-3], σ은 흡수 단면적[m2], α은 대기의 소산계수[m- 1]이다. 장치 상수 C는 다음 식으로 나타낼 수 있다.
여기서 γ0는 레이저 1펄스당 송신 광자수[/pulse], η는 광학계의 전체 투과율과 검출기의 양자 효율의 곱, A는 수신 망원경의 유효 면적[m2], ∆R은 거리 분해능[m]으로 다음과 같이 나타낼 수 있다.
여기서 ∆t 는 데이터 분해능이다.
식 (2)와 식 (3)의 비의 대수를 취하면, 다음 식을 얻을 수 있다.
이다. 식 (6)의 양변을 r로 미분해서 n(r)에 대해서 풀면, 차분 흡수 라이더 방정식을 얻을 수 있다.
식 (9)는 장치 상수 C를 포함하고 있지 않기 때문에, 어떤 교정도 할 필요가 없으며, 기체의 수밀도를 측정할 수 있게 된다. 제2항과 제3항을 각각 후방 산란계수에서 기인하는 보정항, 소산계수에서 기인하는 보정항라고 부른다.
후방 산란계수는 대기 분자(첨자 mol로 표기)와 에어로졸(첨자 aer)에 의한 성분으로, 소산계수는 여기에 측정 대상 이외의 기체에 의한 흡수계수(첨자 abs)로 나뉘며, 다음과 같이 나타낼 수 있다.
후방 산란계수 및 소산계수의 대기 분자 성분의 파장 의존성은 이론적으로 알 수 있지만, 에어로졸 성분의 파장 의존성은 에어로졸의 크기와 형상에 따라 다르기 때문에 정확히 추정하는 것은 어렵다. 이로 인해 식 (9)의 보정항을 바르게 구할 수 없으며, 이것이 오차의 요인이 된다.
그림 4는 지표 부근의 기압·기온 상태에서 오존의 흡수 스펙트럼(흡수 단면적의 파장 특성)을 나타낸 것이다. 매끄러운 곡선이 특징이지만, 이 경우 충분한 ∆σ을 얻기 위해서는 on 파장과 off 파장을 떨어뜨릴 필요가 있다. 레이저 파장 안정도 요구는 낮아지지만 보정항의 영향을 무시하기 어렵다. 마찬가지로 그림 5는 수증기의 흡수 스펙트럼이다. 수증기, 이산화탄소는 좁은 흡수선이 다수 있는 것이 특징이며, 이 경우 on 파장과 off 파장을 가까이에 설정할 수 있다. on 파장의 레이저 파장 안정도 요구는 높아지지만 보정항의 영향이 작아 무시할 수 있다. 보정항을 무시할 수 있는 경우, 거리 R1, R2 사이의 평균 기체농도 n은 다음과 같이 구할 수 있다.
▲ 그림 4 오존의 흡수 스펙트럼
세로축은 로그 표시이다. 매끄러운 곡선이 특징. 차분 흡수 라이더의 경우 on파
장과 off파장을 떨어뜨릴 필요가 있다. 레이저 파장 안정도의 요구는 낮아진다.
▲ 그림 5 수증기의 흡수 스펙트럼
세로축은 로그 표시이다. 수증기, 이산화탄소는 가는 흡수선이 다수 있는 것이
특징. 차분 흡수 라이더의 경우 on파장과 off파장을 가까이에 설정할 수 있다.
on파장의 레이저 파장 안정도의 요구는 높아지지만, 다른 오차 요인이 작아 무
시할 수 있다.
여기서, ∆σ은 on 파장과 off 파장의 차분 흡수 단면적이다.
DIAL에서 보정항 이외의 측정오차 요인은 신호 강도에서 기인하는 통계 오차이다.
라이더 장치
이제부터는 우리가 개발한 실제 장치를 바탕으로 차분 흡수 라이더(DIAL) 장치의 개요에 대해서 설명한다. 그림 6은 이산화탄소 관측용 DIAL의 블록도이다. DIAL은 주로 레이저, 송신 광학계, 수신 망원경, 수신 분광 광학계, 광검출기, 데이터 취득 장치로 구성된다.
▲ 그림 6 이산화탄소 관측용 차분 흡수 라이더의 블록도
레이저, 송신 광학계, 수신 망원경, 수신 분광 광학계, 광검출기, 데이터 취득 장
치, 스캔 장치로 구성된다.
레이저는 DIAL의 심장부이다. DIAL에서는 측정 대상의 흡수 파장과 정확히 일치한 파장의 펄스 레이저광이 필요하다. 이 때문에 주로 파장 가변 레이저가 이용된다. 자외선부터 가시광선 파장 영역의 파장 가변 레이저로서는 색소 레이저가 오래전부터 사용하고 있다. 그러나 색소 레이저는 색소를 알코올 등의 용매에 녹여서 사용해 색소에 수명이 있기 때문에 색소 교환 등의 유지보수가 까다로운 것이 난점이다. 요즘은 각종 파장 가변 고체 레이저가 개발되었지만, 색소 레이저만큼 커버하는 파장 영역은 넓지 않다.
한편, 이산화탄소 측정에 적합한 1.6μm 부근의 적외선 파장에 대해서는 실용적인 파장 가변 레이저가 없었기 때문에 우리는 분극 반전 디바이스라 불리는 결정을 이용한 광 파라메트릭 광발생기(OPG)을 개발했다. DIAL에서는 on 파장과 off 파장을 바꾸면서 관측할 필요가 있는데, 한 대의 펄스 레이저에 시더광이라 불리는 낮은 파워의 연속광을 주입하는 인젝션 시딩 기술을 이용하여 고속 주파수 전환을 실현했다. 특히, 흡수선의 스펙트럼 폭이 좁기 때문에 시더광을 안정적으로 파장 제어할 필요가 있다.
송신 광학계는 실외에서 조사하는 레이저빔 지름을 넓혀 눈에 대한 안전성을 높임과 동시에 빔 확산을 막기 위해서 사용된다. 수신 망원경은 구경이 큰 쪽이 더 많은 산란광을 모을 수 있어서 신호의 SN비가 향상되지만, 장치의 전체 크기 및 비용과 크게 관련이 있으므로 고려가 필요하다.
수신분광 광학계에는 측정 파장 이외의 배경광을 제거하기 위해서 협대역 간섭 필터를 사용했다. 특히 낮 동안에 관측할 경우에는 이 간섭 필터의 특성이 라이더 장치의 성능을 크게 좌우한다. 광검출기는 라이더의 경우 고감도인 것이 요구된다.
기존 자외선에서부터 가시광선 영역의 파장에서는 고감도인 광전자 증배관(PMT)이 많이 사용되고 있다. 근적외선 영역에서는 기존에는 반도체 검출기 애벌랜치 포토다이오드(APD)가 주로 사용되어 왔지만, 최근에는 근적외선용 PMT도 구할 수 있게 됐다.
데이터 취득 장치에는 두 종류가 있다. 양자 한계까지 측정 가능한 광자 계수법(포톤 카운트법)을 위한 포톤 카운터와 아날로그법이라 불리는 연속 파형을 측정하는 AD변환기가 있다.
주로 낮은 고도(고도 2km 정도까지)를 측정하는 경우에 충분한 광강도를 기대할 수 있는 경우에는 아날로그법이 이용된다. 최근에는 고속 12~16bit 분해능의 AD변환기를 구할 수 있게 되어 성능이 향상되었다.
일반적인 라이더 관측은 수직 방향으로 이루어지는 경우가 많지만 수평 방향과 앙각 방향으로 스캔 관측하는 경우에는 스캔 장치가 부가된다.소형 장치라면 장치 전체를 회전시키는 경우도 있지만, 일반적으로는 이동식의 미러를 설치하고, 송신 빔과 수신 시야를 동시에 스캔하는 방식이 사용된다.
관측 사례
1. 이산화탄소
높은 공간 분해능과 시간 분해능으로 하층 대기 중 이산화탄소 농도 분포를 측정함으로써 삼림, 경작지나 대도시권 등 로컬 영역 내의 이산화탄소 플랙스를 상세히 분석할 수 있다. 우리는 하층 대기의 이산화탄소 농도의 수직 분포를 고정밀로 측정하는 소형 DIAL로 수도대학 도쿄히노캠퍼스 내(도쿄도 히노시)에서 일출 전후를 중심으로 한 대기 경계 층 내의 이산화탄소 농도의 수직 분포를 연속 관측했다. 그림 7은 그 관측 사례이다. 고도 분해능은 294m, 시간 분해능은 1시간이다. 일출(5시 03분) 후의 고도 1.5km 이하에서는 광합성에서 기인하는 것으로 생각되는 이산화탄소 농도의 감소가 관측됐다. 또한, 고도 2km 부근의 농도 차이가 큰 것이 특징이다.
▲ 그림 7 이산화탄소 연속 관측 사례
가로축은 시간, 세로축은 고도, 농담은 이산화탄소의 혼합비를 나타낸다. 고도
2km 부근보다 밑에서는 농도가 높다.
지금까지 측정 수단이 없었던 대기 경계층 내의 이산화탄소 농도의 수직 분포의 시간 변화를 DIAL 관측에 의해 처음 측정할 수 있게 되었다. 향후 측정 사례를 늘림으로써 대기 모델과 비교하고자 한다.
2. 오존
오존 농도는 성층권에 극대 고도가 있으므로 일반적으로는 오존층으로 불린다. 오존의 약 90%는 성층권에 존재하며, 태양광선 내의 자외선을 흡수해 지표에 도달하는 것을 막는 역할을 한다. 한편 대류권 오존은 지상과 성층권 양쪽의 영향을 받는다. 대류권 오존은 지표에서 적외선을 흡수하기 때문에 이산화탄소, 메탄에 이어 3번째로 영향력 있는 온실가스로 알려져 있다. 또한, 오존은 산화력이 강하고, 광화학 옥시던트의 주요 성분이기도 해 사람과 식물에 악영향을 미친다고 알려져 있다. 대류권 오존은 향후 증가 경향을 보일 것으로 예상되어 오존의 동태 파악은 향후 필요 불가결해질 것으로 보인다.
그림 8은 차분 흡수 라이더에 의한 적도 지역 성층권에서 대류권으로 유입되는 오존을 관측한 사례이다. 가로축은 오존 농도와 기온, 세로축은 고도, 기온이 가장 낮아지는 16km가 대류권과 성층권 경계의 대류권 계면이다. 오존은 성층권에서 농도가 높고, 통상은 대류권에 내려오는 경우는 없지만, 적도 지역에서는 켈빈파라고 불리는 대기 파동의 영향으로 성층권에서 대류권으로 오존이 유입되는 모습이 관측되고 있다.
▲ 그림 8 차분 흡수 라이더에 의한 적도 지역의 성층권에서 대류권으로 유입되는
오존 관측 사례
가로축은 오존농도와 기온, 세로축은 고도, 기온이 가장 낮아지는 16km이 대류
권과 성층권 경계의 대류권 계면. 오존은 성층권에서 농도가 높고, 통상은 대류
권으로 내려오는 경우는 없지만, 적도 지역에서는 켈빈파라고 불리는 대기 파
동의 영향으로 성층권에서 대류권으로 오존이 유입될 수 있다.
향후 전망
차분 흡수 라이더는 기존 대학이나 연구소에서 주로 사용되어 장기간 이루어진 관측은 성층권 오존 관측뿐이다. 앞으로는 소형화, 자동화를 꾀해 보다 실용적인 장치의 개발이 요구된다. 이미 수증기 관측에 대해서는 광원으로 반도체 증폭기를 이용한 소형 DIAL의 개발이 각국에서 진행되고 있어, 기상 관측용으로 다수의 DIAL이 설치될 날이 머지않았다.
阿保 真
수도대학 도쿄대학원 시스템디자인연구과
本 記事는 日本 「計測自動制御學會」가 發行하는 「計測と制御」誌와의 著作權協定에 依據하여 提供받은 資料입니다.
게재월 | 2017 - 11 6673 0